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表面改性Fe/CS调控CO加氢产物分布研究: 2024年; CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一,研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。以无水葡萄糖为碳源、乙二醇为溶剂,采用溶剂热法制得碳载体,经H_(2)O_(2)、NH_(3)•H_(2)O表面改性和掺氮处理后,采用浸渍法分别制备了5Fe/CS-H_(2)O_(2)、5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O和5Fe/CS-N催化剂,探究了表面改性对费托合成产物分布的影响。采用XRD、SEM、TEM、N_(2)吸/脱附、TG-DTG、FT-IR、Zeta电位、XPS和拉曼光谱等对样品进行了表征。结果表明,不同表面改性方式对催化剂表面物化性质和催化性能影响显著。H_(2)O_(2)改性增加了催化剂表面—OH的数量,增强了表面亲水性,促进了Fe在载体上的分散,催化剂的热稳定性提高。在300℃、1.5MPa、空速为1000h^(-1)和n(H_(2)):n(CO)=2的条件下进行CO加氢反应活性测试结果表明,改性后的催化剂显著抑制了CH4的生成,提高了低碳烯烃选择性,从5Fe/CS的24.39%分别提高到5Fe/CS-NH_(3)•H_(2)O的34.94%、5Fe/CS-N的37.63%以及5Fe/CS-H_(2)O_(2)的43.57%。通过表面改性和掺氮处理调控催化剂表面性质实现了对产物分布的优化。; 张庆旭王康洲李财虎高新华赵天生张建利; 关键词：CO加氢表面改性低碳烯烃

Ni助剂对Co/AC催化CO加氢制高碳醇性能的影响: 2024年; 研究了Ni助剂对于调变Co/AC催化剂表面富碳缺氢化学环境的作用,考察了Ni掺杂对CO加氢反应性能的影响。采用物理吸附、程序升温还原、化学吸附、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明Co/AC催化剂中掺杂Ni助剂后,随着Ni助剂质量分数由0%增加至3%,C6+高碳醇在醇类产物的分布由31.3%提高至51.7%。Ni掺杂为促进高碳醇的醇分布提供了新思路。; 吴桐赵子昂李怡蕙朱何俊李阳王加升包明丁云杰; 关键词：CO加氢高碳醇

铁基催化剂制备流程对CO加氢反应性能的影响: 2024年; 采用共沉淀和高温煅烧法制备Al-O-Zn型载体,分别以2种不同制备流程负载铁和钾元素的先钾后铁法和先铁后钾法制备了2种催化剂样品R1和A1。采用XRD、ICP-OES、氮气物理吸附、场发射电子显微镜、二氧化碳化学吸附-程序升温脱附等手段对2种催化剂样品进行表征,并在固定床加压反应器装置上评价了催化剂的CO加氢制备烯烃的反应性能。结果表明:2种样品在结晶相组成、孔织构、微观形貌上均无显著差异,但是在CO_(2)-TPD曲线特征上却具有巨大的差异,样品R1具有近乎对称的高温脱附峰与低温脱附峰,样品A1则以高温脱附峰为主。在温度290~420℃、压力2 MPa、体积空速1500 mL/(g·h)、反应时间4 h的条件下进行CO加氢反应制备烯烃,与催化剂样品A1作用下的结果相比,样品R1作用下C 2烯烃/烷烃摩尔比最大值高约500%、C_(3)烯烃/烷烃摩尔比最大值高约174%、C 4烯烃/烷烃摩尔比最大值高约35%、C=2~C=4烃类选择性最大值高约44%。催化剂的制备流程不同导致催化剂样品表面的碱性位特征发生显著改变,CO_(2)-TPD曲线高温脱附峰与低温脱附峰近乎对称的情况(样品R1)比高温脱附峰为主的情况(样品A1)更能有效抑制加氢,进而影响催化剂对CO加氢反应的烃类选择性。; 刘振新谷孟勇贾高鹏刘惠文赵晨曦高玉集邢宇; 关键词：CO加氢铁基催化剂低碳烯烃

Fe/g-C_(3)N_(4)表面改性及其对CO加氢产物分布的影响被引量：1: 2024年; 采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C_(3)N_(4)),经H_(2)O_(2)、NH_(3)·H_(2)O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C_(3)N_(4),对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO_(2)-TPD、CO-TPD、H_(2)-TPR、接触角测试和N_(2)物理吸附-脱附等系列表征,探究了表面预处理对Fe/g-C3N4催化剂织构性质以及CO加氢产物分布的影响。结果表明,不同改性方法对催化剂的织构性质和CO加氢性能影响显著。尿素热缩合法制备的g-C_(3)N_(4)具有典型蜂窝状结构,Fe与g-C_(3)N_(4)相互作用较强,且高度分散;改性前后样品均呈亲水性,且H_(2)O_(2)、 NH_(3)·H_(2)O处理后亲水性增强,H_(2)O_(2)处理增强了表面羟基,NH_(3)·H_(2)O处理增加了表面氨基,促进了CO吸附,促使Fe(NCN)物相生成;预处理后的催化剂表面碱性增强。在CO加氢反应中,两步改性后的Fe/AM-g-C3N4催化剂,CO_(2)选择性降至11.61%;Fe/AM-g-C_(3)N_(4)表面碱性增强,抑制了烯烃二次加氢,烯烃选择性较高,C_(2)^(=)-C_(4)^(=)达32.37%,O/P值3.23。; 孙禹高新华马清祥范素兵赵天生张建利; 关键词：CO加氢表面改性

一种CO2/CO加氢制甲烷催化剂及其制备方法与应用: 本发明属于催化剂领域，具体涉及一种CO2/CO加氢制甲烷催化剂及其制备方法与应用。所述催化剂是以Ni为主要活性物种，金属氧化物为辅助活性物种而形成的Ni基催化剂；其中金属氧化物包括ZrO2...; 赵宁周宏利肖福魁杨金海

Al组分含量对CuZnAl催化剂CO加氢制乙醇和高级醇性能影响: 2024年; 随着原油储量的减少和环境问题的加剧,迫切需要寻找生产燃料和化学品的新技术。Cu基催化剂是合成气直接制乙醇和高级醇(C_(2+)醇)的重要催化剂之一,但存在目标产物选择性低的问题。采用完全液相法制备了一系列不同Al组分含量(n(Al)/n(Zn)计)的CuZnAl催化剂(Cat-Alx),结合X射线衍射、N_(2)吸/脱附和H_(2)-程序升温还原等对催化剂的物相组成、织构性质和还原性能等进行了表征。在模拟浆态床反应器中研究了Cat-Alx对CO加氢制乙醇和C_(2+)醇反应的催化性能。结果表明,Cat-Al0.8表面具有最丰富的Cu^(+)物种以及较多的氧空位,表现出相对最优的催化性能。在280℃、4 MPa和V(H_(2))/V(CO)=2/1的条件下反应24 h,Cat-Al0.8的CO转化率为18.45%,总醇选择性为30.34%,乙醇在总醇中的占比为30.19%,C_(2+)醇在总醇中的占比为48.08%。; 高梦迪武璐瑶郝家荣黄伟; 关键词：完全液相法乙醇高级醇

Cu-Mn-Ni/ZrO2催化剂用于CO2/CO加氢制甲醇反应的研究: 张恒弼

一种多孔氮杂碳材料负载钴基催化剂制备方法及其在CO加氢制备高碳醇反应中的应用: 本发明涉及一种多孔氮杂碳材料负载钴基催化剂制备方法及其在CO加氢制备高碳醇反应中的应用。催化剂以Co为活性中心，以Mn，Cu，Mo，Ca，Li等为助剂掺杂。催化剂通过ZIF‑8@ZIF‑67为前体为模板，等体积浸渍金属助...; 丁云杰李怡蕙朱何俊赵子昂卢巍龚磊峰

MnO_(x)/Rh(111)模型表面的制备及其CO加氢催化性能研究: 2023年; 金属-氧化物载体界面在多相催化中起着至关重要的作用.本研究制备了MnO_(x)/Rh(111)模型表面,采用原位镜面反射红外吸收光谱(IRAS)、扫描隧道显微镜(STM)、俄歇电子能谱(AES)和低能电子衍射(LEED)对其进行表征,并考察其在真空高温退火处理下的稳定性和CO加氢催化性能.结果显示:在Rh(111)单晶上沉积了规整有序且热稳定性好的不同覆盖度的MnO_(x)薄膜,MnO_(x)在Rh(111)上逐层生长,并在亚单层时形成清晰的二维团簇;低覆盖度时MnO_(x)二维簇以MnO的形式优先生长在Rh(111)的台阶位,并大多呈三角形,在亚单层Rh-MnO_(x)界面周边估测的长度随MnO_(x)覆盖度呈火山型变化,在0.4~0.5 ML(单层)之间有最大值.Rh(111)表面上CO加氢反应主要生成甲烷,部分覆盖MnO_(x)后显著抑制甲烷的生成而乙醇的选择性显著提高,且MnO_(x)盖满单层以后表面的催化活性下降.这些结果表明Rh-MnO_(x)界面位点可能是CO加氢生成乙醇的活性中心.; 马靖凯李幻陈明树; 关键词：扫描隧道显微镜 CO加氢

ZrO_(2)晶型对CO加氢制异丁烯反应影响的研究: 2023年; 不同晶型结构的ZrO_(2)在CO加氢制异丁烯反应中表现出不同的催化性能。尽管单斜相ZrO_(2)在合成气制异丁烯反应中具有最优异的催化性能,但是对于其异构化活性位仍缺乏深入认识。通过研究ZrO_(2)晶型结构对反应性能的影响差异,有利于深入认识ZrO_(2)催化剂上合成气制异丁烯反应的关键影响因素。因此,本研究制备了一系列不同晶型结构的ZrO_(2)催化剂,研究了它们在结构性质及催化CO加氢制异丁烯反应性能方面的差异。相对于四方相和无定型ZrO_(2),在单斜相ZrO_(2)催化剂表面,有较多的配位不饱和的Zr位点和O位点。配位不饱和的Zr位点是CO吸附活化的位点,有利于CO的转化。而较多的不饱和配位的O位点,为异丁烯的生成提供了更多的碱性位。此外,在单斜相ZrO_(2)催化剂表面,配位不饱和的Zr位点和O位点的存在,抑制了电子向反应中生成的甲酸盐物种转移,因此,甲酸盐物种在催化剂表面吸附较弱,有利于CO加氢生成异丁烯。; 武雪梅谭明慧耿海伦赵生迎徐冰谭猗生; 关键词：CO加氢异丁烯晶型结构

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