国家自然科学基金(40930738) 作品数:13 被引量:71 H指数:6 相关作者: 周立祥 柏双友 梁剑茹 王敏 谢越 更多>> 相关机构: 南京农业大学 山西农业大学 湖北大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 江苏省研究生培养创新工程项目 中央高校基本科研业务费专项资金 更多>> 相关领域: 环境科学与工程 天文地球 生物学 农业科学 更多>>
模拟日光照射下草酸协同黄铁矿对Cr(Ⅵ)的还原作用 被引量:2 2012年 研究了模拟日光照射下草酸协同黄铁矿对Cr(Ⅵ)的还原作用机理及其影响因素.结果表明,加入草酸后,反应体系中生成了光化学活性高的草酸铁(Ⅲ)配合物,同时还可能阻止了黄铁矿表面Fe(Ⅲ)水解产物Fe(OH)3和CrxFe1-x(OH)3的生成,从而使黄铁矿还原Cr(Ⅵ)的速率明显得到提高.增加溶液酸度、草酸浓度和黄铁矿质量浓度,有利于Cr(Ⅵ)的还原. 李瑛 沈瑜潇 国静 兰叶青关键词:草酸 黄铁矿 镁离子对氧化亚铁硫杆菌生物合成次生铁矿物的影响 被引量:15 2014年 通过摇瓶实验,在Mg^2+分别为48,4.8mg/L,其他元素组成与9K液体培养基一致的体系中,采用氧化亚铁硫杆菌A. ferrooxidans催化合成次生铁矿物.考察了Mg^2+含量对生物合成次生铁矿物体系pH值、氧化还原电位(ORP)、Fe2+氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相及矿物晶体尺寸的影响.结果表明,经过48h培养,Mg^2+浓度为48,4.8mg/L生物成矿体系pH值分别从原来的2.50降低至2.30,2.19,ORP分别从初始259mV增加至269mV,276mV.两体系Fe2+氧化率培养至第48h均达到100%,然而两体系总Fe沉淀率及矿物形态及却不尽相同.Mg^2+浓度为48mg/L生物成矿体系,总Fe沉淀率为23.7%,次生矿物紧密粘附于三角瓶底部.而Mg^2+浓度为4.8mg/L生物成矿体系,总Fe沉淀率达到32.2%,次生矿物却均匀分散于溶液中.两体系合成次生铁矿物均为黄铁矾与施氏矿物共存的混合物,Mg^2+含量4.8mg/L 体系合成黄铁矾单个晶体长度(-1.60μm)约为Mg^2+含量48mg/L体系的1.2倍. 刘奋武 高诗颖 王敏 卜玉山 崔春红 周立祥关键词:镁离子 氧化亚铁硫杆菌 矿相 土壤腐殖物质特征及其对有机碳长时间尺度稳定性的指示:以陕西洛川黄土剖面为例 被引量:1 2011年 在长时间尺度上研究土壤中腐殖物质的组成和腐殖化特征对于正确评价土壤有机质的稳定性具有重要意义。文中对洛川黄土/古土壤剖面S8以上的17个黄土和古土壤样品中的胡敏酸(HA)、富里酸(FA)和胡敏素(HM)进行定量研究,并对HA和FA的E465、E665值等进行了测定。结合该课题组对矿物组成、总有机碳(TOC)及其各组分含量等的研究结果,围绕腐殖物质特征对有机碳长时间尺度稳定性的指示意义等问题展开了讨论。讨论结果表明:(1)古土壤中腐殖物质各组分含量大小的大致顺序是HM>HA>FA,黄土中为FA>HM>HA;古土壤的HA和HM含量高于黄土,而FA的含量低于黄土;随着埋藏时间的增加,古土壤中HA、FA、HM,以及黄土中FA和HM含量均不同程度地显示出逐渐降低的趋势;黄土/古土壤中HA和FA达到平衡需要20多万年的时间,HM则需要70万年以上。(2)古土壤的HA/FA总体上大于1,并且它们均随着埋藏时间的增加而逐渐降低(S6层例外);黄土的HA/FA低于古土壤;无论是黄土还是古土壤,FA的E4/E6比值均随着埋藏时间的增加而降低,即FA的腐殖化程度增加;C/H、O/C比值说明,古土壤的HA和FA之缩合度和氧化度随着埋藏时间的增加而略微增加;古土壤和黄土中HS演化的总体方向可能为FA→HA→HM(→干酪根)。(3)HA、HA+FA和HA+FA+HM与TOC之间具有很好的相关性(r为0.89、0.94和0.96)。(4)HA、HA+FA和HA+FA+HM均与高岭石含量呈正相关关系(r为0.62、0.57和0.65),说明黄土/古土壤中腐殖物质的稳定性主要与高岭石有关。文中结果对于深化研究黄土/古土壤的有机地球化学特征,以及深刻认识土壤有机质在长时间尺度上的稳定性具有一定的参考价值。 孙旭辉 李福春 师焕芝 代静玉 吴枫 金章东关键词:胡敏酸 富里酸 胡敏素 粘土矿物 生物成因次生铁矿物对酸性矿山废水中三价砷的吸附 被引量:9 2012年 在常温常压条件下,利用嗜酸性氧化亚铁硫杆菌的促进作用,生物合成了酸性矿山废水中常见的三种次生铁矿物:施氏矿物(schwertmannite)、黄钾铁矾(jarosite)和针铁矿(goethite)。在15℃、25℃、35℃三个不同温度下,通过序批式吸附试验研究,在pH3.0的模拟酸性矿山废水条件下,3种生物成因次生铁矿物对As(Ⅲ)的吸附性能。结果表明:3种生物成因的次生矿物对As(Ⅲ)的吸附属于拟二级反应,可以用Lagergren拟二级速率方程进行拟合,相关系数均在0.97以上。吸附速率常数K分别为施氏矿物0.094 g mg-1min-1,针铁矿0.042 g mg-1min-1,黄钾铁矾0.02 g mg-1min-1。3种生物成因铁矿物对As(Ⅲ)的吸附等温线符合Langmuir方程和Freundlich方程,相关系数均在0.94以上。吸附反应的焓变ΔH分别为11.76、18.40和9.34 kJ mol-1,ΔG均小于0,吸附过程属于吸热的自发反应。 谢越 周立祥关键词:热力学 黄钾铁矾 针铁矿 生物成因与化学成因施氏矿物的合成、表征及其对As(Ⅲ)的吸附 被引量:28 2011年 羟基硫酸铁矿物Schwertmannite(简称施氏矿物)作为一种新型环境矿物材料对重金属的迁移和钝化有重要作用.借助X射线衍射(XRD)、电镜扫描(SEM)、离子色谱(Ic)及比表面积测定仪(BET)等方法对H2O2氧化亚铁(化学法)和氧化亚铁硫杆菌氧化亚铁(生物法)合成的矿物成分、结构和比表面积进行了分析与表征,同时对As(Ⅲ)吸附性能进行了研究.结果表明,两种方法合成矿物均为纯施氏矿物.化学法合成的黄棕色矿物产量在24h达到稳定,总铁沉淀率为43.1%;生物法合成的红棕色矿物产量在48~60h达到稳定,总铁沉淀率为36.7%,对应化学式为Fe8O8(OH)3.78(SO4)2.11和Fe8O8(OH)4.06(SO4)1.97.生物合成施氏矿物颗粒均匀、分散性好、且矿物比表面积(45.63m2.g-1)远远高于化学合成(3.17m.2g-1).吸附试验表明,在本试验条件下(pH=7,25℃),生物合成矿物吸附As(Ⅲ)的效果明显优于化学合成矿物,当As(Ⅲ)浓度为1、10和30mg·L-1时,生物合成矿物对As的去除率分别为97.83%、85.96%与61.49%,而化学合成矿物的去除率为95%、62.96%与41.97%. 李浙英 梁剑茹 柏双友 周立祥关键词:生物成因 一价阳离子和水溶性有机质对生物沥浸中次生铁矿物形成的影响 被引量:7 2011年 在嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)作用下,污泥生物沥浸体系中常会有次生铁矿物形成,这些矿物对污泥脱水和重金属溶出有重要影响。本研究模拟生物沥浸体系,考察了一价阳离子(K+、NH4+、Na+)和污泥DOM(dissolved organic matter)对次生铁矿物形成的影响。结果表明,一价阳离子生成次生黄铁矾类矿物的能力迥异,其中K+的成矾能力最强,120 mmol/L NH4+和80 mmol/L Na+会抑制体系中黄钾铁矾形成。在1.6 mmol/L K+-120 mmol/L NH4+-40 mmol/L Na+和1.6 mmol/L K+-80 mmol/L NH4+-80 mmol/L Na+两个处理所得矿物的结晶度均低于1.6 mmol/L K+-80 mmol/L NH4+-40 mmol/L Na+处理所得矿物的结晶度。另外,在50 mg/L DOM(以DOC计)存在的生物氧化体系,Fe2+最大氧化速率为4.96 h-1,比没有DOM存在时降低48.1%,矿物结晶度也明显低于后者。可见,过高的一价阳离子和DOM含量会影响A.ferrooxidans菌生理生化活性,降低Fe2+氧化速率,继而影响Fe3+供应,使微环境中的黄铁矾形成动力发生改变,最终在一定程度上影响了次生铁矿物的形成。 柏双友 梁剑茹 周立祥关键词:生物沥浸 DOM FeSO_4-K_2SO_4-H_2O体系中Fe/K摩尔比对生物成因羟基硫酸铁矿物质量的影响及环境意义 被引量:20 2010年 在FeSO4-K2SO4-H2O的嗜酸性氧化亚铁硫杆菌催化氧化体系中,当起始Fe2+浓度分别为20、40、80和160mmol.L^-1时,通过设定系列Fe/K摩尔比(3-200)来调控溶液的K+含量,合成得到次生羟基硫酸铁矿物,主要包括施威特曼石、黄钾铁矾以及两者的混合物.结果表明,当起始Fe^2+浓度较低,如20mmol.L-1和40mmol.L^-1时,72h反应后,不同Fe/K摩尔比处理所得矿物质量很少,最大只有0.38g.而随着Fe^2+浓度增大,Fe/K摩尔比例的减小,矿物质量明显增加,例如在Fe2+=160mmo.lL^-1、Fe/K=3时,250mL体系中矿物质量达到了4.48g,同时矿物相由结晶度差的施威特曼石逐渐过渡到结晶度好的黄钾铁矾.笔者发现矿物质量与矿物相有非常密切的关系,当产物为晶型黄钾铁矾时,其对应的矿物质量也更多.因此,微生物成因羟基硫酸铁矿物质量在很大程度上取决于起始Fe2+浓度和Fe/K摩尔比,该现象对去除酸性矿山废水中可溶性Fe和SO24-有潜在意义. 柏双友 梁剑茹 周立祥关键词:嗜酸性氧化亚铁硫杆菌 K+ 环境意义 施氏矿物和有机酸共存体系中孔雀石绿的多相光催化降解 被引量:3 2012年 通过氧化亚铁硫杆菌对硫酸亚铁的作用获得施氏矿物,并研究其在有机酸(草酸、柠檬酸和酒石酸)的协同作用下光催化降解孔雀石绿的影响因素及其作用机制。结果表明:避光条件下施氏矿物对孔雀石绿存在微弱的吸附作用;紫外光照射下,单独施氏矿物对孔雀石绿的降解有催化作用,在有机酸的协同下,催化降解效率得到进一步提高。相同试验条件下,不同有机酸对施氏矿物光催化降解孔雀石绿效率从大到小依次为:草酸、柠檬酸、酒石酸。同时提出了有机酸协同施氏矿物光催化降解孔雀石绿的可能机制为:有机酸吸附于矿物表面,并形成高光活性的Fe(Ⅲ)-有机酸配合物,进而释放出具有强氧化能力的羟基自由基(.OH),最终导致孔雀石绿降解。 李瑛 吴振禹 周立祥 兰叶青关键词:光催化降解 孔雀石绿 有机酸 葡聚糖对酸性矿山废水中次生铁矿物形成的影响 被引量:2 2012年 采用H2O2氧化Fe2+并供应4种不同浓度葡聚糖的方法,探讨在H2O2氧化体系中葡聚糖对次生铁矿物形成的影响。结果表明:葡聚糖对次生矿物的形成具有明显的抑制作用;随着葡聚糖浓度的提高,次生矿物内的Fe含量降低,而S含量没有显著变化,且所有处理的K含量均较低;没有葡聚糖处理的次生矿物XRD特征峰与黄钾铁矾吻合,而添加葡聚糖后形成的次生矿物的特征峰与施氏矿物吻合,但是所有处理的次生矿物的结晶度都不高;随着葡聚糖浓度的提高,次生矿物的颗粒尺寸降低,比表面积增加。因此,葡聚糖能够抑制次生矿物的合成,并且阻止次生矿物由施氏矿物向黄钾铁矾的转变。 黄姗 周立祥关键词:矿山废水 次生矿物 黄钾铁矾 葡聚糖 硅藻土、石英砂和钾离子促进微生物转化酸性矿山废水中亚铁成次生矿物的研究 被引量:7 2011年 嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)能够在低pH值条件下,迅速将Fe2+氧化并产生大量次生羟基硫酸铁沉淀,从而除去水中可溶性Fe2+。这为富含Fe2+的酸性矿山废水(acid mine drainage,AMD)处理提供了新的思路。本文从晶种刺激和阳离子诱导两个方面,分别研究了固定化载体(硅藻土、石英砂)和具有强诱导能力的成矾离子(K+)对微生物转化酸性体系中Fe2+成次生矿物的影响。结果表明,3种材料均有明显促进可溶性Fe2+向次生矿物转化的作用,且总铁(TFe)沉淀率与3种材料的添加量呈正相关关系。在起始Fe2+浓度为160mmol/L,硅藻土、石英砂和钾离子最大添加量分别为10 g、10 g和80 mmol/L时,经过72 h反应后,TFe沉淀率分别比对照增加了8%、24%和20%。矿物中的Fe、K和S元素含量与溶液中的起始K+浓度有非常密切的关系,随着K+浓度的增大,矿物中的K和S含量逐渐增加,而Fe含量则相应减少。 王敏 周立祥关键词:酸性矿山废水 嗜酸性氧化亚铁硫杆菌 晶种