国家自然科学基金(21106030)
- 作品数：6 被引量：4H指数：1
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- ZSM-5负载氨基酸席夫碱型异双核配合物催化剂的制备及其催化苯酚氧化羰基化反应性能被引量：3
- 2014年
- 采用微波辅助分步浸渍溶剂热法，以ZSM-5分子筛为载体，合成了结构新颖的氨基酸型异双核配合物催化剂CuPdTS／ZSM-5（TS为L-亮氨酸缩水杨醛配体）。采用FT-IR、ICP—AES、1HNMR、XRD、N2吸附-脱附等手段对CuPdTS／ZSM-5进行表征，并将该催化剂用于催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯（DPC）反应，考察了助催化剂Cu用量、反应时间和反应温度对DPC产率和选择性的影响。通过表征确定了CuPdTS配合物的结构，也确认CuPdTS已负载于ZSM-5分子筛上。当Cu（OAc）2用量0．03g、反应时间8h、反应温度100℃时，CuPdTS／ZSM-5催化苯酚氧化羰基化反应的碳酸二苯酯收率可达18．3％，选择性为47．4％。
- 程庆彦周杰王延吉赵新强
- 关键词：氨基酸ZSM-5
- 新型双香草醛缩乙二胺铜(Ⅱ)Schiff碱配合物的制备及在Wacker反应中的应用
- 2015年
- 首次合成了双香草醛缩乙二胺席夫碱铜(Ⅱ)配合物(BVE-Cu).对BVE-Cu配合物进行了红外光谱、紫外光谱、热重和元素分析,并利用密度泛函理论的B3LYP方法(DFT)在高斯09程序上进行理论计算,推测出了配合物BVE-Cu的结构.将制得的席夫碱铜(Ⅱ)配合物BVE-Cu用于环己烯氧化制备环己酮的反应中,考察了其在Wacker催化体系中的性能.实验结果表明,当反应体系中无BVE-Cu时,环己酮的收率仅为17%,加入BVE-Cu后,BVE-Cu对于反应体系具有积极的作用,环己酮的收率有了明显的增加.当反应温度为30℃,反应时间为90min,高氯酸的加入量为0.08mL,BVE-Cu的加入量为0.025mmol,环己烯的加入量为0.02mL时,环己酮的收率可达58.6%.
- 程庆彦杜小龙赵新强王延吉
- 关键词：席夫碱环己酮量子化学计算
- Schiff碱Pd(Ⅱ)配合物催化剂的制备及其在苯酚氧化羰基化反应中的应用
- 2015年
- 以水杨醛和对氨基苯甲酸为原料合成了水杨醛缩对氨基苯甲酸配体(SP),SP再与Pd(Ⅱ)配位得到了相应的钯配合物(Pd(SP)2).采用UV-vis、FT-IR、1 H-NMR、ICP等表征方法对配体及配合物的结构进行了表征.将Pd(SP)2用于苯酚氧化羰基化制备碳酸二苯酯反应中,讨论了助剂铜加入量、助剂铜钴锰复合氧化物加入量、反应时间、反应温度和反应压力对Pd(SP)2催化活性的影响.实验结果表明,在铜加入量0.05g、铜钴锰复合氧化物加入量0.5g、反应时间8h、反应温度110℃、反应压力4.5 MPa时,碳酸二苯酯的收率和选择性分别为51.7%和64.9%.
- 程庆彦刘运东柴博瀚王延吉赵新强
- 关键词：对氨基苯甲酸碳酸二苯酯氧化羰基化席夫碱
- 制备条件对CuCl/HMS催化甲醇液相氧化羰基化反应的影响
- 2014年
- 以正十八胺为模板剂合成了介孔分子筛HMS,采用XRD和N2吸附-脱附技术对介孔分子筛HMS的结构进行了表征.以HMS分子筛为载体,采用微波固相法,将CuCl快速分散到载体上,制得CuCl/HMS催化剂.将该负载型催化剂CuCl/HMS应用于甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的反应中,考察了CuCl与HMS的质量比、微波加热功率及微波加热时间等制备条件对催化剂性能的影响,实验结果表明,mCuCl∶mHMS=3∶5、微波加热功率560W、加热时间5min制得的CuCl/HMS催化剂表现出较好的催化性能,在适当的反应条件下,碳酸二甲酯的收率可达到4.86%.
- 程庆彦李晶晶王延吉赵新强柴博瀚
- 关键词：介孔分子筛碳酸二甲酯氧化羰基化
- L-亮氨酸Schiff碱型催化剂的合成及其催化苯酚氧化羰基化反应被引量：1
- 2013年
- 以L-亮氨酸和水杨醛为原料合成了L-亮氨酸缩水杨醛配体(TS),TS再与金属Pd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)配位合成L-亮氨酸缩水杨醛Pd(Ⅱ)-Cu(Ⅱ)异双核配合物(PdCuTS)。采用FTIR,UV-Vis,ICP,1H NMR等方法表征并分析了PdCuTS的结构和组成。将PdCuTS应用于苯酚氧化羰基化反应中,考察了助剂Cu(OAc)2用量、反应温度、反应时间和反应压力对PdCuTS催化性能的影响。实验结果表明,PdCuTS对苯酚氧化羰基化反应具有较好的催化活性;优化的反应条件为:n(PdCuTS)=0.02mmol、n(PdCuTS)∶n(四丁基溴化铵)∶n(对苯二酚)=1∶50∶100、Cu(OAc)2用量0.03 g、苯酚用量2.5 g、反应温度110℃、反应压力4.5 MPa(n(CO)∶n(O2)=8∶1)、反应时间8 h;在此条件下,碳酸二苯酯的收率为20.0%,选择性为47.3%。
- 程庆彦周杰王延吉赵新强
- 关键词：异双核配合物氧化羰基化
- Pd(DD)_2/Hβ上苯酚氧化羰基化反应研究
- 2015年
- 采用微波辅助浸渍法,以Hβ分子筛为载体,合成了负载型席夫碱钯配合物催化剂Pd(DD)2/Hβ(DD为对羟基苯甲醛缩对氨基苯甲酸配体)。采用1H-NMR、XRD、FT-IR、ICP等方法对Pd(DD)2/Hβ进行结构确认,将该配合物用于催化苯酚氧化羰基化制备碳酸二苯酯反应,考察了助催化剂Cu加入量、助催化剂铜钴锰复合氧化物加入量、反应温度、反应时间对DPC产率和选择性的影响。实验结果表明,在反应条件为:铜加入量0.04 g、铜钴锰复合氧化物加入量0.4 g、反应时间8 h、反应温度110℃时,碳酸二苯酯的收率及选择性分别为36.1%和82.2%。
- 程庆彦刘运东王延吉赵新强
- 关键词：席夫碱碳酸二苯酯微波
