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266nm光照下水溶液中氯苯与H_2O_2的反应机理研究被引量：3: 2007年; 利用瞬态吸收光谱技术研究了不同条件下C6H5Cl与H2O2水溶液的激光闪光光解情况,初步考察了其瞬态物种的生长和衰减等行为.研究表明,·OH自由基和C6H5Cl反应生成C6H5Cl-OH adduct,其反应速率常数在近中性、酸性条件下约为(5.89±0.65)×109和(7.07±0.61)×109L·mol-1·s-1;其衰减则符合双分子二级反应,速率常数2k/εl=1.1×106s-1,而在碱性时则为(4.34±0.51)×109L·mol-1·s-1,衰减呈准一级反应,速率常数为2.11×105s-1.在有氧条件下,O2与C6H5Cl-OH adduct反应生成C6H5Cl-OHO2 adduct,其反应速率常数为6.8×108L·mol-1·s-1.; 朱承驻秦艳周元祥董文博侯惠奇; 关键词：激光闪光光解氯苯 H2O2 瞬态吸收光谱

瞬态吸收光谱技术研究C_6H_5F与亚硝酸在355nm光作用下的交叉反应: 2007年; 利用瞬态吸收光谱技术研究了C6H5F与亚硝酸在355nm光作用下的交叉反应机制,探讨了反应体系中的瞬态粒子及其动力学行为,并借助GC-MS确定了终产物.实验结果表明,单氟苯与亚硝酸光解产生的OH自由基发生反应的二级反应速率常数为(5.83±0.17)×109L.mol-1.s-1.中间产物C6H5F…OH加合物与亚硝酸的反应是其主要衰减通道,二级反应速率常数为(8.02±0.08)×107L.mol-1.s-1.C6H5F…OH加合物还可发生脱水反应产生单氟苯自由基,但未发生脱氟反应.分析表明终产物有单氟苯酚、硝基单氟苯、硝基单氟苯酚、对氟联苯.; 张仁熙沈燕李萍黄丽董文博侯惠奇; 关键词：瞬态吸收光谱亚硝酸光化学

紫外光下K_2S_2O_8降解水中联苯的初步研究被引量：3: 2013年; 对紫外光照射下K2S2O8对水中联苯的降解作用进行了研究.结果表明:K2S2O8初始浓度为0.02mol/L,光照距离为4cm,pH=5.0,反应时间为50min时,联苯的降解率可达96.5%,反应趋于表观一级反应.K2S2O8初始浓度的增加、光强的增大、pH提高等因素的变化明显地提高了联苯的降解率.产物中检测到了联苯酚,并可进一步降解,初步探讨了反应的可能途径.; 励佳吴彦霖蒋晓璇董文博; 关键词：紫外光硫酸根自由基联苯降解

磷钨酸光催化六氟苯脱氟的研究被引量：6: 2006年; 选择六氟苯作为目标化合物,利用266 nm脉冲激光照射磷钨酸与六氟苯的混合溶液证实了光催化转化六氟苯的可行性.结果表明,氟离子生成率与光照时间、pH值、磷钨酸初始投加量和添加物的量有关.氟离子生成率随激光脉冲次数的增加而升高.在溶液pH=1.0的条件下,氟离子生成率最高.2.0×10-4mol/L的六氟苯与5.0×10-6mol/L的磷钨酸的混合溶液在接受脉冲激光后,氟离子生成率可达208.1%.外加的氧化剂O2、KMnO4、K2S2O8可以有效氧化还原态的磷钨酸,实现整个光催化循环.溶液中存在的醇类及芳香族有机化合物不利于磷钨酸光催化转化六氟苯.; 黄丽陈悠董文博张仁熙侯惠奇; 关键词：脉冲激光添加物

Investigation of the cross-reaction mechanism of C_6H_5F-HNO_2 aqueous solution irradiated at 355 nm by transient absorbance spectrum technique: 2008年; The transient absorption spectrum technique was employed to investigate the cross-reaction mecha-nism of C6H5F-HNO2 aqueous solution irradiated at 355 nm. The characteristic and the kinetic parame-ters of transient species were also detected. Hydroxyl radical derived from the photolysis of HNO2 was added to monofluorobenzene with a second-order rate constant of (5.83±0.17)×109 L·mol-1·s-1 to form an adduct, C6H5F···OH, which was able to react with HNO2 as the main reaction pathway with a rate constant of (8.3±0.1)×107 L·mol-1·s-1. The C6F6···OH adduct can also be decayed by elimination of H2O to yield monofluorophenyl radical C6H4F·. By GC-MS technique, the final products were identified to be monofluorophenol, nitro-monofluorobenzene, nitro-monofluorophenol and para-fluorobiphenyl.; ZHANG RenXi SHEN Yan LI Ping HUANG Li DONG WenBo HOU HuiQi; 关键词：光谱学

高锰酸钾光氧化六氟苯脱氟的研究: 2008年; 尝试利用KMnO4光氧化C6F6脱氟,获得较好的脱氟效果.研究表明,溶液的pH值、激光脉冲次数、KMnO4的初始浓度、C6F6的初始浓度等因素均会影响F-的生成率.酸性条件更有利于KMnO4光氧化C6F6脱氟.F-生成率随激光脉冲数的增加而单调上升.受到消光系数的影响,KMnO4的浓度达到3.0×10-4mol/L时,脱氟效率达到最佳.pH值为0.5的2.0×10-4mol/LC6F6与6.0×10-4mol/LKMnO4的混合溶液在接受脉冲激光照射9000次后,F-生成率可达1.61mol/molC6F6.C6F6的降解与MnO4-受激后产生的Mn(V)过氧复合物有关.; 黄丽陈悠董文博侯惠奇; 关键词：光氧化

CCl_4的光解微观机制研究: 2004年; 利用激光光解瞬态吸收光谱技术,研究有氧和无氧条件下CCl4的激光光解.结果表明,在248nm激光作用下,CCl4发生了单光子吸收,反应生成狖CCl4-Cl狚σ电荷转移复合物、(CCl3+…Cl-)离子对、CCl3O2过氧自由基等瞬态物种,它们的衰减过程是表观一级反应.狖CCl4-Cl狚σ电荷转移复合物在有氧/无氧条件下的拟合衰减速率常数分别是3.38×106s-1和3.65×106s-1,它的形成不受氧气含量影响.(CCl3+…Cl-)离子对在有氧/无氧条件下的拟合衰减速率分别为3.73×107s-1和3.02×107s-1,它的形成也不受氧气含量影响,CCl3O2过氧自由基需在有氧条件下形成,拟合衰减速率是2.32×104s-1.; 潘丹霞于勇董文博郑璐卢霄姚思德侯惠奇; 关键词：四氯化碳自由基环境污染

355nm光作用下C_6F_6-HNO_2水溶液的反应机理被引量：1: 2007年; 利用激光闪光光解-瞬态吸收光谱技术研究了355nm光作用下六氟苯(C6F6)-HNO2水溶液的反应机理,探讨了中间产物及其动力学行为,并对终产物进行了分析.实验表明,C6F6可与HNO2光解产生的OH自由基反应生成加合物C6F6…OH,二级反应速率常数为1.8×109L·mol-1·s-1,加合物吸收峰位置在250、270和400nm处;C6F6…OH加合物通过消除反应生成C6F5O·,其表观生成常数为6.1×105s-1.C6F6…OH与O2复合转化为C6F6OHO2,二级反应速率常数为2.8×106L·mol-1·s-1,C6F6OHO2峰位置与C6F6…OH加合物相似.终产物分析表明,OH自由基与六氟苯发生消除HF的反应而生成C6F5OH,有O2时,还产生四氟醌C6F4O2,但无论有氧还是无氧体系,均不发生硝基化反应.; 张仁熙黄丽房豪杰董文博侯惠奇; 关键词：激光闪光光解瞬态吸收光谱亚硝酸自由基

乙腈溶液中NO_3自由基与联苯的反应机理被引量：10: 2005年; 以硝酸铈铵乙腈溶液激光闪光光解产生的NO_3自由基在无氧条件下与联苯作用,采用瞬态光谱技术和GC-MS技术分别对反应过程中产生的中间瞬态产物以及反应的最终产物进行了分析,对反应历程作了明确推断.研究表明,NO3自由基首先从联苯的苯环上夺取电子形成电荷转移复合物,二级反应速率常数为8.24×10~9L·mol^(-1)·s^(-1);进而通过消除反应在苯环上定位形成邻-硝基联苯和对-硝基联苯,电荷转移复合物衰减表观的一级反应速率常数为2.30×105s^(-1).; 董文博朱承驻房豪杰欧阳彬张仁熙侯惠奇; 关键词：激光闪光光解瞬态吸收光谱联苯电荷转移复合物

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国家自然科学基金(20377009)