国家自然科学基金(20871082)
- 作品数：5 被引量：37H指数：4
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- 热处理温度对钴卟啉负载碳黑电催化剂的结构及氧还原性能的影响被引量：7
- 2009年
- 制备了钴卟啉负载碳黑催化剂（CoTMPP／BP2000）用于燃料电池阴极氧还原反应．利用循环伏安法研究了200～900℃热处理温度对催化性能的影响．研究结果表明，热处理能够提高CoTMPP／BP2000的催化活性，热处理温度为900℃时，催化剂的氧还原能力最好．利用紫外-可见光谱、透射电镜、红外光谱、热重分析及X射线光电子能谱等手段研究了热处理温度对催化剂结构的影响．结果表明，热处理改变了催化剂的活性中心结构，400℃以上热处理使催化剂中钴卟啉环的结构坍塌，Co—N4键断裂；900℃高温下形成了稳定的Co-Nx-C结构，新的活性位使催化剂的氧还原能力得到提高．
- 王爱琴任奇志刘双艳麻晓霞谢先宇
- 关键词：循环伏安氧还原
- 水溶性卟啉催化氧化1,5-萘二酚被引量：5
- 2011年
- 合成并表征了系列水溶性卟啉配体[H2TPPS:5,10,15,20-四-(4-磺酸基苯基)-21H,23H-卟啉,H2TMPyP:5,10,15,20-四(4-吡啶基)-21H,23H-卟啉,H2TCPP:5,10,15,20-四-(4-羧基苯基)-21H,23H-卟啉]及相应的铁、锌及钴配合物.将水溶性卟啉作为光敏剂,用于1,5-萘二酚的光催化反应,产物为5-羟基-1,4萘醌.利用UV-Vis方法对卟啉催化1,5-萘二酚的反应过程进行了监测,探索了水相和水/二氯甲烷双相催化体系,确定了较为理想的反应条件.探讨了不同取代基和不同金属离子对卟啉催化性能的影响,初步讨论了催化机理.结果表明,具有磺酸根阴离子取代基的水溶性卟啉具有最好的催化活性;卟啉的催化活性与其在反应体系中的稳定性密切相关;铁卟啉在反应初期呈现很高的催化活性,但在光照条件下容易发生光解而导致催化活性的降低;无金属的磺酸卟啉在催化体系中的催化活性和稳定性最好.
- 侯宗胜任奇志王颖章虹
- 关键词：水溶性卟啉催化
- 四磺酸酞菁及其金属配合物的合成、表征及对1,5-萘二酚的光敏催化氧化性能被引量：14
- 2013年
- 以4-磺酸钾邻苯二腈为原料合成了水溶性四磺酸酞菁(H2PcTS)及其金属配合物(ZnPcTS,FePcTS,CoPcTS),通过透析法提纯得到了纯度较高的产物.采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、核磁共振氢谱(1H NMR)及循环伏安(CV)等测试手段表征了四磺酸酞菁及其配合物的结构和性质.结果表明,磺酸酞菁在水溶液中存在不同程度的聚集现象,金属离子的配位会对磺酸酞菁的光谱和电化学性质产生影响.研究了磺酸酞菁作为光敏剂催化氧化1,5-萘二酚的反应,发现FePcTS/H2O2催化体系对1,5-萘二酚具有良好的催化氧化性能,氧化产物主要为5-羟基-1,4-萘醌.比较了不同溶液pH值对FePcTS和H2PcTS催化能力的影响,初步探讨了该反应的催化机理.
- 王颖任奇志郭琳童侯宗胜蒋宗润
- 关键词：催化氧化
- 水溶性四(p-磺酸钠苯基)金属卟啉配合物的合成、光谱性质及催化三氯苯酚的氧化脱氯反应被引量：15
- 2009年
- 通过四苯基卟啉(H2TPP)和浓硫酸发生磺化反应及其金属化,控制反应体系pH并利用透析法纯化,高效合成了水溶性四(对磺酸钠苯基)卟啉(H2TPPS)及其金属配合物(FeTPPS和ZnTPPS);采用UV-Vis、荧光、1H NMR和FTIR等光谱手段表征及研究了水溶性卟啉的结构及性质.结果表明,磺酸根离子的存在增强了卟啉分子间的π-π作用,从而使H2TPPS及其金属配合物的分子间聚合作用增强.研究了FeTPPS对2,4,6-三氯苯酚(TCP)催化氧化脱氯反应,结果表明,FeTPPS/H2O2催化体系对TCP具备很好的催化氧化脱氯性能,2,6-二氯对苯醌的转化数达到了766.
- 刘双艳任奇志丁晓健王爱琴侯宗胜章虹
- 关键词：脱氯金属卟啉配合物
- 高温热裂解电催化剂Ketjen Black EC 300J碳黑负载钴卟啉的氧还原性能被引量：2
- 2011年
- 选用具有高介孔表面积和高导电性能的碳黑Ketjen Black EC 300J(简称KB)作为载体,制备了碳黑负载钴卟啉(CoTMPP/KB),经过900℃热处理后得到电催化剂,用于燃料电池阴极氧还原反应.利用循环伏安法(CV)研究了碳载体不同预处理方法以及高温热处理对碳黑负载钴卟啉电催化剂的氧还原催化性能的影响.结果表明,6 mol/L HNO3预处理可以很好地改善KB性能,碳黑负载钴卟啉经过900℃热处理得到的电催化剂,虽然其中钴卟啉的结构发生了裂解,但催化剂具有较好的氧还原催化性能,阴极峰值电位(Ep)及最大电容电流(Ip)均为最佳.采用IR、XRD、TEM和氮吸附/脱附等手段对KB碳黑以及电催化剂表面性质及微观结构进行了分析,经6 mol/L HNO3预处理的KB碳黑表面羟基(—OH)等含氧基团增多,团聚不明显,平均粒径约30 nm;孔结构主要由孔径分布较窄的中孔组成,是一种较好的电催化剂载体;经900℃热处理后,电催化剂结构中有CoC3(101)和金属态Co(111)结构出现,钴离子在碳黑表面的分散较好,平均孔径为8.2 nm,比表面积为463.4 m2/g.
- 章虹任奇志何盛一王庆宇蒋宗润
- 关键词：BLACKEC循环伏安氧还原
