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国家自然科学基金(20976113)

作品数：8 被引量：65H指数：7
相关作者：李忠郑华艳牛燕燕付廷俊王瑞玉更多>>
相关机构：太原理工大学教育部中国矿业大学更多>>
发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划年山西省研究生优秀创新项目更多>>
相关领域：理学更多>>

文献类型

  • 8篇中文期刊文章

领域

  • 8篇理学

主题

  • 8篇氧化羰基化
  • 8篇羰基
  • 8篇羰基化
  • 7篇催化
  • 6篇甲醇
  • 5篇碳酸
  • 5篇碳酸二甲酯
  • 5篇甲酯
  • 5篇二甲酯
  • 5篇催化剂
  • 5篇催化甲醇
  • 2篇活性炭
  • 1篇氧化物
  • 1篇水合
  • 1篇水合肼
  • 1篇酸铜
  • 1篇物种
  • 1篇离子
  • 1篇离子交换
  • 1篇氯化

机构

  • 7篇太原理工大学
  • 1篇教育部
  • 1篇中国矿业大学

作者

  • 8篇李忠
  • 7篇郑华艳
  • 5篇牛燕燕
  • 3篇王瑞玉
  • 3篇付廷俊
  • 2篇任军
  • 2篇朱琼芳
  • 1篇阴丽华
  • 1篇谢克昌
  • 1篇周媛
  • 1篇刘树森
  • 1篇崔丽萍
  • 1篇赵强
  • 1篇文春梅

传媒

  • 3篇无机化学学报
  • 2篇高等学校化学...
  • 2篇燃料化学学报
  • 1篇Chines...

年份

  • 1篇2013
  • 5篇2011
  • 2篇2010
共 8 条 记 录，以下是 1-8
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排序方式：
Cu/活性炭催化剂：水合肼还原制备及催化甲醇氧化羰基化被引量：11
2011年
以活性炭为载体,水合肼为还原剂制备了负载型Cu/活性炭催化剂,考察了水合肼/硝酸铜物质的量的比对催化甲醇气相氧化羰基化性能的影响,并采用XRD、XPS、H2-TPR和SEM等手段对催化剂进行了表征。结果表明,不加入还原剂水合肼时,催化剂中仅有CuO;随着水合肼/硝酸铜物质的量的比的增加,二价铜逐步被还原为Cu2O和/或单质Cu0,未被还原的Cu(OH)2在催化剂干燥过程中分解形成分散态CuO存在于催化剂表面。当水合肼/硝酸铜物质的量的比为0.75时,催化剂的催化性能最好,碳酸二甲酯的时空收率为120.62 mg.(g.h)-1,选择性为74.51%,甲醇转化率达到3.88%。在93 h反应时间内,催化剂都保持了较高的反应活性和选择性。此时铜物种以Cu2O和分散态CuO为主,Cu2O是主要的活性物种。
李忠朱琼芳王瑞玉牛燕燕郑华艳
关键词：水合肼氧化羰基化碳酸二甲酯
Cu^+/SiO_2-ZrO_2催化剂的制备及其催化甲醇氧化羰基化性能被引量：11
2011年
采用溶胶—凝胶法制备了SiO2-ZrO2复合氧化物载体,通过和CuCl2进行离子交换制备了Cu+/SiO2-ZrO2催化剂,并研究其催化甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯性能。结果表明,Zr以离子形式进入无定型SiO2骨架结构中形成Si-O-Zr键,同时产生较强的B酸中心。CuCl2通过热处理自还原为CuCl分散在SiO2-ZrO2载体表面,并与载体表面B酸发生离子交换形成Cu+物种,从而保留了活性金属组分Cu,脱除大部分的Cl元素,改善催化剂失活和设备腐蚀等问题。当焙烧温度为450℃时,催化剂表现出良好的催化活性,CH3OH转化率、DMC选择性和时空收率分别达到10.0%、79.4%和1.45g/(g.h)。
郑华艳任军周媛牛燕燕李忠
关键词：甲醇氧化羰基化碳酸二甲酯
CuNaY分子筛的制备及其催化甲醇氧化羰基化被引量：6
2013年
采用多种铜盐溶液与NaY分子筛离子交换制备了CuNaY催化剂,通过加入氨水提高溶液pH值以及高温活化,显著提高了该催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的反应活性。不同的铜盐水溶液交换制备的CuNaY催化剂催化活性不同,添加氨水将溶液pH值调节为11后,离子交换制备的CuNaY催化剂的催化活性和DMC选择性明显升高且趋于一致。经元素分析、XRD、XPS和H2-TPR表征可知,加入氨水可促进Cu2+离子交换的进行,提高CuNaY催化剂中Cu的交换量,催化剂中约75%的Cu2+定位于分子筛的超笼中。
王瑞玉李忠
关键词：离子交换氧化羰基化甲醇碳酸二甲酯
高活性甲醇氧化羰基化CuY催化剂的结构及催化活性中心被引量：15
2011年
采用硝酸铜溶液和NaY分子筛溶液离子交换制备了CuY催化剂,通过加入氨水提高交换溶液的pH值以及高温焙烧活化,显著提高了该催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性,与固相离子交换、沉积和浸渍法制备的催化剂相比,虽然铜的负载量较低,但催化活性较高.通过元素分析、XRD、H2-TPR、XPS和Auger电子能谱(Auger electron spectroscopy,AES)等手段对CuY催化剂微观结构的表征结果表明,在Cu(NO3)2离子交换溶液中加入氨水,可促进Cu2+离子交换的进行,提高CuY催化剂的Cu交换量,并且交换的Cu2+主要位于分子筛的超笼中.在惰性气氛中焙烧活化CuY催化剂,Cu2+自还原为Cu+,氨促进了自还原过程的进行,显著提高了催化剂的活性.焙烧活化温度越高,越有利于超笼中Cu2+→Cu+的自还原过程,使超笼中Cu+的含量增加,CuY催化活性增加.进一步的研究结果表明,Y分子筛超笼中的Cu+是主要的催化活性中心.
李忠付廷俊王瑞玉牛燕燕郑华艳
关键词：甲醇氧化羰基化
CuCl/SiO_2-TiO_2催化剂的结构及其催化甲醇氧化羰基化反应性能被引量：15
2010年
在微波辐射条件下,将CuCl快速分散到载体表面制得CuCl/SiO2-TiO2催化剂,利用X射线衍射、透射电镜、N2吸附-脱附、热重、H2程序升温还原和CO程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,微波辐射制备的催化剂中CuCl和载体发生了强相互作用,比传统加热制备的催化剂中形成更多的易还原铜物种,吸附CO的能力更强.在甲醇液相氧化羰基化反应中,微波辐射制备的催化剂上甲醇转化率为11.7%,碳酸二甲酯选择性达96.5%,高于相同条件下传统加热制备催化剂的活性.
李忠刘树森任军牛燕燕郑华艳赵强崔丽萍
关键词：氯化亚铜负载型催化剂甲醇氧化羰基化碳酸二甲酯
CuY制备方法对其催化甲醇氧化羰基化活性中心的影响被引量：15
2011年
以Cu(NO3)2为铜源,以NaY和HY分子筛为载体,通过溶液离子交换法和等体积浸渍法制备了不同的无氯CuY催化剂,并进行了气相甲醇氧化羰基化催化活性研究。通过浸渍法制备的催化剂Cu含量为10%,而以NaY和铜氨溶液离子交换制备的催化剂Cu含量只有6.3%,但其催化活性和选择性均较好。通过催化剂的Cu元素分析、低温氮吸附-脱附、XRD、H2-TPR、XPS和TPD等表征表明,溶液离子交换法制备的催化剂,Cu物种以离子的形式高度分散于分子筛骨架结构中,较好地保持了分子筛晶体结构,并对甲醇有较强的吸附能力,催化活性较高,而将等体积浸渍Cu(NO3)2溶液后的HY或NaY分子筛,在400℃焙烧过程中,发生了固体离子交换反应,形成了连接于分子筛骨架的Cu2+,但以HY为载体更容易进行固体离子交换,未交换的铜物种以CuO的形式分散到分子筛表面。在600℃高温活化中,催化剂中Cu2+可部分还原为活性物质Cu+,但以NaY和铜氨溶液离子交换制备的催化剂Cu2+自还原能力最大。
李忠付廷俊郑华艳
关键词：甲醇氧化羰基化
载体表面性质对Cu_2O/AC催化剂结构和活性的影响被引量：23
2010年
采用活性炭(AC)载体浸渍醋酸铜,然后热分解制备甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的无氯Cu2O/AC催化剂.用硝酸或氨水处理活性炭后,其表面的化学性质发生了变化,从而影响了Cu2O/AC催化剂的结构和催化活性.实验结果表明,硝酸或氨水改性后的活性炭表面不仅有新的含氮基团产生,而且含氧基团C—O—C,C—O和CO—O增加,CO基团明显减少或消失.其中,含氮基团的供电子效应和富余的CO—O基团使负载在载体上的CuⅡ更容易被还原成CuⅠ,有利于获得组分单一且分散较好的Cu2O负载型催化剂,从而显著地提高了催化活性.氨水改性的活性炭更加有利于活性物种Cu2O的分散,能够进一步改善催化性能,在n(CO)∶n(MeOH)∶n(O2)=4∶10∶1,SV=5600h-1条件下,甲醇转化率达到7.0%,DMC的时空收率为145.1mg/(g.h),基于甲醇的选择性为68.7%.
李忠文春梅郑华艳谢克昌
关键词：活性炭醋酸铜氧化羰基化催化
表面改性对Cu/活性炭催化剂表面Cu物种和催化活性的影响被引量：13
2011年
通过对活性炭表面改性,研究了醋酸铜溶液浸渍后热分解制备的Cu/AC无氯催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化性能的影响。通过低温氮吸附-脱附、FTIR等表征对改性前后活性炭的比表面积及表面官能团变化进行了分析,发现氨水改性的活性炭比表面积略有增大,表面不饱和还原性官能团(C≡N、C≡C)增加,而KMnO4改性的活性炭比表面积减小7%,表面C=O、-COOH显著增加。进一步通过XRD、H2-TPR、XPS等表征分析了催化剂表面铜物种(Cu0/CuI/CuⅡ)的形态,发现表面铜物种的价态和配比与活性炭表面性质密切相关,影响催化剂活性。活性炭改性后,表面微观结构和表面化学性质的变化对浸渍醋酸铜的表面分布和热分解过程产生明显影响,导致催化剂表面活性Cu物种发生变化。和其它表面改性方法相比,氨水改性的活性炭更有利于催化剂活性的提高,碳酸二甲酯的时空收率及甲醇转化率分别达到了152.8 mg.g-1.h-1和7.4%。
李忠牛燕燕郑华艳付廷俊朱琼芳阴丽华
关键词：活性炭改性氧化羰基化碳酸二甲酯
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