管景奇
- 作品数：31 被引量：117H指数：5
- 供职机构：吉林大学化学学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金吉林省自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学化学工程电气工程医药卫生更多>>
- Dawson结构磷钼钒酸在环己烷催化氧化中的应用被引量：9
- 2008年
- 以Dawson结构的磷钼钒杂多酸为催化剂、质量分数为30%的H2O2为氧化剂,研究环己烷的催化氧化反应.考察了钒含量、温度、催化剂用量、过氧化氢用量及反应时间对环己烷氧化反应的影响,并将其结果与以相应的Keggin结构磷钼钒杂多酸为催化剂时得到的结果进行比较,表明在相同反应条件下,Dawson结构的磷钼钒酸的催化活性明显高于相应的Keggin结构的磷钼钒酸的催化活性.
- 井淑波管景奇王振旅朱万春王国甲
- 关键词：环己烷
- 有序介孔酸碱双功能材料的制备,表征及其催化应用
- 尚凡朋管景奇孙见蕊阚秋斌
- 关键词：MCM-41
- 钼基TNU-9分子筛催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的应用
- 刘恒吴淑杰胡静管景奇阚秋斌
- 关键词：微孔分子筛甲烷无氧芳构化钼基催化剂
- HMS负载的8-羟基喹啉钼(Ⅵ)的制备、表征及催化性质
- 钼催化剂在诸多氧化反应中表现了优良的催化性能,固载化可克服均相钼配合物催化剂制备困难和分离难的缺点。目前,8-羟基喹啉钼(Ⅵ)催化剂的多相化及其催化性能还未见报道。本文采用S0I0路径,以十八胺为模板剂,双(3-三甲氧基...
- 杨英管景奇阚秋斌
- 水热法合成Mo-V-Te-Sb复合氧化物催化剂及其在异丁烷选择氧化反应中的研究
- 管景奇丁文丽邵艳秋阚秋斌
- 关键词：异丁烷
- 单原子催化剂大数据库
- 2023年
- 单原子催化剂(SAC)是在基底材料上锚定孤立的金属原子,具有金属位点结构稳定以及活性中心高度均匀、配位环境可调和原子利用效率高等优点.因此, SAC有着桥接非均相和均相催化的巨大潜力.此外, SAC还为探索催化结构-性能关系以及研究原子尺度的催化机制提供了一个基本平台.近年来, SAC的合理设计和可控合成得到较大发展,它们表现出在金属表面上无法实现的显著的催化活性和选择性.尽管近期SAC研究十分热门,但仍然存在一些巨大的挑战.首先,缺乏一套统一标准为新型SAC的设计提供指导.不同的金属中心具有不同的化学和电子特性,因此合成一种SAC的指导原则不能简单地外推到另一种.其次,由于缺乏对SAC形成机制的全面了解, SAC材料中的键长、氧化态、配位数和配位阴离子种类等局部结构仍然难以调控.此外,金属单原子(SA)的负载量也难以有效控制,这主要是由于吉布斯-汤姆逊效应经常导致锚定的单原子发生团聚.虽然,氮掺杂可以缓解原子聚集,但是简单地增加氮含量并不能总是提高SA的负载量.目前,如何将不同的金属元素位点合成于一个SAC材料中还存在很多知识盲区.本文评述了Xin等(Nat. Mater., 2022, 21, 681-688)通过一种高温碳化法在氮掺杂的碳基底上合成基于37种单金属元素的单原子催化剂,作者结合原位技术对催化剂进行表征和分析,建立了一个从单金属到复杂多金属材料的单原子催化剂库.该催化剂库一方面可以为单原子催化剂的合理设计提供指导,另一方面为SAC材料中关于氧化态、配位数、键长、配位元素和单原子的金属负载量等方面的分析提供借鉴.众所周知,每个单原子元素的局部环境是决定催化性能的关键,包括单原子与距离其最外壳层最近原子间的键长、配位数等.研究发现,第5副族、第6副族和第10副族的单原子金属元素通常会失去更�
- 韩璟怡管景奇
- 关键词：氧化态
- 通过限域-热解策略可控合成双原子催化剂
- 2023年
- 双原子催化剂(DACs)是单原子催化剂(SACs)的升级版,在保留SACs100%原子利用效率等优点的同时,其与支撑衬底间的相互作用更强,活性中心的几何/电子结构更灵活可调,双原子对之间具有独特的协同作用优势.因此,DACs可以超越单原子位点反应性能理论极限,成为更加理想的催化剂.尽管DACs跻身最新的研究前沿,但目前报道的可控合成DACs途径仍是基于制备SACs的方法,包括成本高昂、适用性有限的原子层沉积法,产物稳定性差的湿化学法和易发生不利团聚的高温热解法等,这些方法都存在不可忽视的缺点.因此,迫切需要探索更高效巧妙且具有普适性的制备DACs方法.本文对Niu等(J.Am.Chem.Soc.,2023,145,4819–4827)的工作进行了评述.作者报道了一种普适性的基于封装-热解策略的合成方法,并由此成功建立了一个涵盖同核和异核双金属位点的DACs库.报道的合成途径可分为封装和热解两步,其核心是将大环金属配合物(M1M2L)包封到多孔金属-有机骨架材料(ZIF-8)的腔体中实现对最终DACs结构的介导.精心设计的多功能Robson型大环配体提供了一个能够与大多数金属离子实现强配位的多功能配位平台,使得该合成方法可以普遍适用于几乎所有广泛用于催化领域的过渡金属元素,可兼容对多种同核/异核双金属位点组合的包封.作为封装外壳的多孔ZIF-8框架内部容量有限,对Robson型大环配合物前体具有空间限制作用,从根本上抑制了后续高温热解处理过程中不利的热迁移和团聚趋势,从而在很大程度上保持了同Robson型前体高度近似的双金属配位结构.该工作所呈现出的可控合成的设计理念,激励着研究者们拓宽创新方向来助力DACs未来的蓬勃发展.相关研究表明,脱金属化和碳腐蚀是降低耐久性的两个主要过程,而铁基催化剂通过类芬顿反应产生的活性氧(ROS)可以进一步削弱稳定性.然而,研究发现Fe
- 韩璟怡管景奇
- 关键词：多金属异核
- 骨架包埋8-羟基喹啉钼(VI)的有序介孔材料的合成,表征及催化环氧化性能研究
- 杨英管景奇吴淑杰丁文丽阚秋斌
- 关键词：PMO环氧化
- 用于纳米催化肿瘤治疗的异核双金属原子催化剂被引量：2
- 2023年
- 癌症是威胁人类健康的重大疾病之一.目前,化疗、放疗和手术治疗是三大常规治疗癌症手段,虽然这些治疗技术成熟,但都存在不足,且治疗成本高昂,并使得患者在治疗过程中承受痛苦.因此,开发活性位点丰富、催化效率高、肿瘤组织识别准确的新型抗肿瘤催化材料,利用有限的治疗资源,以最低的毒性取得最佳的治疗效果,成为癌症治疗的研究新前沿.随着纳米材料的快速发展,异核双原子催化剂(HDACs)在保留单原子催化剂的最大原子利用率,活性位点分布均匀,孤立单原子的不饱和配位环境和有利于电荷转移的电子结构等优点的基础上,其两种不同金属原子不仅能提供更丰富的反应活性位点,两者之间还具有独特的协同作用,可以有效突破单原子催化剂的线性限制并优化活性中间物种的吸附能垒和构型,显著提高催化活性和选择性从而获得满意的治疗效果,在纳米催化肿瘤治疗领域展现出巨大的实际应用潜力.本文对HDACs的表征手段、制备方法及其近年来在纳米催化肿瘤治疗领域的应用进行了系统的综述.首先简要介绍了原子水平活性位点的各种表征方法,特别是原位技术,讨论了它们应用的侧重点,并比较了各自的优缺点.其次,由于反应原子的高表面自由能、难以调控的动力学行为以及与载体的弱结合使得HDACs在合成过程中极不稳定.一旦异质活性金属原子之间的距离变近,就不可避免地发生团聚,从而形成合金或大尺寸的纳米颗粒.因此,实现HDACs的精确和可控合成一直是该领域的研究重点.本文对HDACs的四大主要制备策略即传统的高温热解法、湿式化学双溶剂法、原子层沉积技术和软模板自组装技术进行了系统总结,并简要介绍了相关催化剂的应用潜力.再次,概括性地阐明了HDACs的抗肿瘤治疗机理,并依据其发挥疗效的机理,针对性地将近年来应用于抗癌领域的H
- 韩璟怡管景奇
- 关键词：异核肿瘤治疗活性氧
- 用于氧还原反应的双原子钴-铁催化剂被引量：1
- 2023年
- 金属-空气电池因其高效率和便携性受到广泛关注.然而,氧还原反应(ORR)的高能垒和缓慢的动力学导致其输出功率低.尽管贵金属铂基材料具有较高的ORR活性,但其在工业上的大规模应用受到高成本的制约.因此,迫切需要以储量丰富的非贵金属为原料,开发具有低成本、高性能和耐用性的催化剂.近年来,单原子过渡金属与氮共掺杂碳材料(M-N-C)成为替代贵金属催化剂的理想材料.理论模拟和实验结果均表明,单原子Fe/Co-N-C催化剂具有良好的ORR活性,其中FeN_(4)和CoN_(4)构型被认为是主要活性位点.此外,含有相邻金属位点的双金属单原子催化剂具有加速ORR动力学的巨大潜力.通过对ORR中间体的桥式-顺式吸附,双金属位点可以促进O-O键的裂解,从而提高催化活性.除固有活性外,双金属位点可减少ORR过程中含氧中间体对M-N键的攻击,提高M-N-C对ORR的耐久性和工业应用潜力.因此,近年来,研究者开始探索双金属单原子催化剂的合成和电催化性能,发现Fe-Co, Fe-Mn, Fe-Cu, Co-Zn和Co-Pt双位点可以有效催化ORR.为进一步提高ORR活性,需要合理调节双原子结构,并引入更多的双金属位点.本文在氮掺杂石墨烯纳米片上构建了一种含FeN_(3)-CoN_(3)位点的新型双原子催化剂(CoFe-NG),该催化剂具有较好的ORR催化活性,半波电位为0.917 V, Tafel斜率为46 mV dec^(-1),远远优于单原子Fe-NG、单原子Co-NG和Pt/C催化剂.Koutecky-Levich曲线和H_(2)O_(2)产率揭示了CoFe-NG具有高效的四电子ORR过程,不仅表现出高电流密度,而且对氧还原为OH-(而不是过氧化氢)更具选择性.计时安培测试结果表明, CoFe-NG对甲醇和一氧化碳中毒具有较高的耐受性.KSCN中毒实验结果表明, SCN^(-)离子与Fe和Co位点发生强配位作用并使活性位点中毒.以CoFe-NG为空气电极组装的锌-空气电池,开路电压为1.47 V,峰值功率密度高达230 mW cm^(-2),具有良好的充放电循环�
- 唐甜蜜王寅韩憬怡张巧巧白雪牛效迪王振旅管景奇
- 关键词：氧还原反应锌-空气电池
