朱复春
- 作品数:13 被引量:1H指数:1
- 供职机构:厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金更多>>
- 相关领域:理学电气工程化学工程更多>>
- 不同温度下乙醇电氧化过程的原位红外光谱研究
- 2020年
- 直接乙醇燃料电池因其优异的性能备受关注。乙醇的电催化氧化并非简单的燃烧,涉及多种催化反应过程。乙醇的C-C键断裂选择性低,以及乙醇氧化中间产物C1分子由于没有及时氧化离开催化剂表面而造成的催化剂中毒,是制约其应用的瓶颈问题。电化学原位红外光谱是在电化学反应的同时,原位采集反应物种特定官能团的振动信息,可在分子水平揭示反应过程,推测反应机理。不同温度条件下乙醇电氧化过程的研究,有助于合理的设计高性能乙醇燃料电池催化剂。选用高性能的PtRh/RGO催化剂,结合同位素示踪法和电化学原位红外光谱技术,研究了不同温度下乙醇的电氧化过程。循环伏安研究表明,乙醇电氧化性能及其C-C键断裂的程度为PtRh/RGO (45℃)>PtRh/RGO (25℃)>商业Pt/C。电化学原位红外光谱从分子水平跟踪了乙醇的电氧化过程,观察到随着电位的增加, CO2, CO,-CH3,-C-O特征峰的强度逐渐增加。CO2和CH3COOH分别归属于乙醇完全氧化和不完全氧化的终产物,因此红外光谱中两种物质特征峰积分面积的比值[CO2]/[CH3COOH]可做为CO2选择性的量度。用来定量标定CH3COOH的特征峰是位于1 280 cm-1的-C-O振动峰,但对于PtRh/RGO催化剂的红外光谱而言,它的乙酸特征峰振动峰位1 280 cm-1附近出现1 214 cm-1甲醇衍生物的振动峰,通过一种反射红外光谱与标样透射红外光谱差减扣除叠加峰方法,定量计算了叠加峰中1 280 cm-1特征峰的积分强度,从而计算出PtRh/RGO的CO2选择性。结果表明对比25℃时, 45℃下PtRh/RGO具有更高的选择性, 0.3 V时提高48.1%, 0.5和0.6 V时略有提高, 0.4 V时降低,这可能是乙醇中β-C和水中OH竞争吸附所致。在两种反应温度条件下, CO2选择性都在电位高于0.4 V时呈现下降趋势。为了进一步研究CO2来源于α-C或β-C的完全氧化,使用同位素标记的13CH312CH2OH做为探针分子,通过电化学原位红�
- 朱复春涂昆芳李广姜艳霞
- 关键词:原位红外反射光谱
- PtRhSn/GN催化剂上甲醇电催化氧化的原位红外光谱研究
- 2016年
- 通过多元醇还原法制备了石墨烯(GN)负载的Pt及Pt基多元催化剂:Pt/GN,PtRh/GN,PtSn/GN,PtRhSn/GN。循环伏安研究表明,Rh的加入提升了Pt基催化剂的甲醇电催化氧化活性,而Sn的加入明显降低了甲醇在Pt基催化剂上的过电位,起始氧化电位负移106mV。电化学原位红外光谱研究进一步表明,Rh和Sn的加入使得Pt基催化剂对甲醇氧化的起始氧化电位负移;Rh的加入使得CO谱峰强度增大,而Sn的加入明显降低了CO谱峰强度。三元催化剂PtRhSn/GN很好的综合了Rh和Sn的电子效应及协同效应特点,相比于Pt/GN催化剂,起始氧化电位负移60mV,且活性达到其1.57倍。
- 朱复春姜艳霞孙世刚
- 关键词:石墨烯甲醇循环伏安法
- 一种钯铜锡三元合金纳米催化剂的制备方法
- 本发明公开了一种钯铜锡三元合金纳米催化剂,并提供了其制备方法,属于纳米合金催化剂及燃料电池领域,所述催化剂是由碳纳米管为载体,所负载纳米合金包括钯、铜和锡,所述纳米合金中钯、铜和锡的原子比为1∶1∶1,所述催化剂中负载三...
- 王孝广朱复春柏中朝唐斌
- 文献传递
- PtRhSn/GN的制备及其对甲醇电催化氧化性能研究被引量:1
- 2015年
- 本研究通过多元醇还原法制备了石墨烯(graphene,GN)负载的Pt及Pt基多元催化剂:Pt/GN、PtRh/GN、PtSn/GN、PtRhSn/GN.X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)结果表明,所制备的催化剂分布均匀,Pt/GN和PtRh/GN具有立方体形状,PtSn/GN呈现三维网络形貌,PtRhSn/GN则为立方体延伸的三维网络.循环伏安研究表明,Rh的加入提升了甲醇电催化氧化的活性,而Sn的加入明显降低了甲醇在Pt上的起始氧化电位,负移达到106mV.电化学原位红外光谱研究进一步证明,Rh和Sn的加入使得Pt基催化剂对甲醇氧化的起始氧化电位负移;Rh的加入使得CO谱峰强度增大,而Sn的加入明显降低了CO谱峰强度.三元催化剂PtRhSn/GN很好地综合了Rh和Sn的电子效应及协同效应特点,相比于Pt/GN催化剂,起始氧化电位负移60mV,且催化活性达到其1.57倍,表明该三元催化剂在直接甲醇燃料电池中将会有较好的应用前景.
- 朱复春游乐星瞿希铭张斌伟张宗成姜艳霞孙世刚
- 关键词:石墨烯甲醇循环伏安法
- 一种钯铜锡三元合金纳米催化剂及其制备方法
- 本发明公开了一种钯铜锡三元合金纳米催化剂,并提供了其制备方法,属于纳米合金催化剂及燃料电池领域,所述催化剂是由碳纳米管为载体,所负载纳米合金包括钯、铜和锡,所述纳米合金中钯、铜和锡的原子比为1∶1∶1,所述催化剂中负载三...
- 王孝广朱复春柏中朝唐斌
- 文献传递
- 控温电化学原位红外光谱方法及其对乙醇电氧化研究
- 2020年
- 温度对反应速率的影响很大,对不同类型的反应,其影响程度不同。通过不同温度下反应机理的研究可以深入理解电催化过程,对催化剂的设计具有指导意义。本工作初步建立了控温原位红外测定方法。采用温控电极,用电势测温法进行温度的校准,实验得出控温仪器加热温度Th与电极表面温度TS的关系为TS=0.57Th+7.71(30℃
- 姜艳霞李广涂坤芳朱复春
- 关键词:原位红外光谱乙醇电催化
- PtRhSn/GN催化剂上甲醇电催化氧化的原位红外光谱研究
- 通过多元醇还原法制备了石墨烯(GN)负载的Pt及Pt基多元催化剂:Pt/GN,PtRh/GN,PtSn/GN,PtRhSn/GN.循环伏安研究表明,Rh的加入提升了Pt基催化剂的甲醇电催化氧化活性,而Sn的加入明显降低了...
- 朱复春姜艳霞孙世刚
- 关键词:甲醇电催化氧化反应活性原位红外光谱
- 涂覆型纳米钯薄膜催化电极及其制备方法
- 本发明公开了一种涂覆型纳米钯薄膜催化电极及其制造方法,所述催化电极为直径为6—100毫米、高度为1—10毫米的金属钴片,金属钴片的纯度在99wt.%以上,在钴片的上表面涂覆有成分为10-100at.%的钯金属,本发明催化...
- 王孝广朱复春林乃明黄晓波唐宾
- 文献传递
- 涂覆型纳米钯薄膜催化电极及其制备方法
- 本发明公开了一种涂覆型纳米钯薄膜催化电极及其制造方法,所述催化电极为直径为6—100毫米、高度为1—10毫米的金属钴片,金属钴片的纯度在99wt.%以上,在钴片的上表面涂覆有成分为10-100at.%的钯金属,本发明催化...
- 王孝广朱复春林乃明黄晓波唐宾
- 文献传递
- 钯基多组元纳米颗粒阳极电催化剂性能研究
- 针对金属钯在碱性环境中对甲醇和乙醇有较好的催化活性,且在酸性环境中对甲酸有较高的催化活性,本论文拟以钯基催化剂为研究基础,进一步对其进行微结构与化学成分的修饰,研究该过程中,探究了钯基复合催化剂的微结构演化及其对电催化活...
- 朱复春
- 关键词:燃料电池微合金化有机小分子循环伏安法
- 文献传递
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