赵飞 作品数:13 被引量:11 H指数:3 供职机构: 天津工业大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 天津市自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 环境科学与工程 更多>>
一种硅铝铜化合物及其制备方法 本发明主要提供了一种硅铝铜化合物及其制备方法。其组成为:铜含量以氧化铜计为0.3-10%;铝含量以氧化铝计为1.26-18%;硅含量以氧化硅计为72-93.5%;碱金属含量以氧化物计为0.01-3%。其制备过程包括:(1... 李渊 赵飞 王文婷文献传递 CU-SSZ-13分子筛的合成及应用 随着石油资源的日益短缺以及乙烯、丙烯需求量的增长,开发出一条替代石油生产乙烯、丙烯的路线受到广泛关注,甲醇制烯烃(MTO)技术就是一条从非石油资源制取烯烃的新路线。甲醇制烯烃工艺的核心是催化剂,主要有SAPO-34分子筛... 赵飞关键词:工艺参数 甲醇制烯烃 一种金属镁改性的低硅SSZ-13分子筛的制备及其MTO反应性能 本发明提供了一种金属镁改性的低硅分子筛材料的制备方法,其组成为:镁含量(以氧化镁计)为0.1-6%;铝含量(以氧化铝计)为:5.36-20%;硅含量(以氧化硅计)69-94.5%;碱金属含量(以氧化物计)为0.01-5%... 李渊 王文婷 赵飞文献传递 SAPO-18分子筛合成、改性及应用研究进展 2016年 在MTO过程中,SAPO-34虽然应用广泛,但是容易失活,而SAPO-18则表现出较高的双烯收率和较高的稳定性。为此,简述了SAPO-18的合成方法、改性及其对MTO反应性能的影响,介绍了SAPO-18近年来的进展情况。指出:结合MTO过程的产物和中间体的成分及含量,通过SAPO-34和SAPO-18两种分子筛在组成、孔结构、硅原子分布等方面的比对,深刻阐明在磷硅铝分子筛上的甲醇转化机理是今后研究的重点方向;另外,新的改性方法、多级孔结构的引入对分子筛的催化性能的影响,以及分子筛在丁烯裂解和脱硝等方面的应用将是近期研究的热点。 张岩 李渊 赵飞 谭小耀关键词:改性 选择性 Cu-SSZ-13分子筛的制备及应用进展 被引量:3 2016年 综述了液相离子交换法、固态离子交换法、微波辐射合成法、原位合成法在Cu-SSZ-13分子筛制备中的研究进展,评价了它们的优缺点,指出无有机模版法、无溶剂法的绿色合成路线将成为以后研究的热点;主要总结了Cu-SSZ-13分子筛在甲烷直接氧化制甲醇、甲醇制烯烃(MTO)、柴油车尾气NOx脱除以及CO2吸附分离中的应用进展,指出铜的反应机理及活性位点、酸改性、负载金属之间的协同作用机理是未来的主要研究方向。 赵飞 李渊 王文婷 张岩关键词:甲烷制甲醇 甲醇制烯烃 一种金属锰改性的硅铝分子筛材料Mn‑SSZ‑13的制备及其甲醇制烯烃和脱硝应用 本发明提供了一种金属锰改性的硅铝分子筛材料Mn‑SSZ‑13,其组成为:锰元素含量为0.1‑10%;铝元素含量为0‑15%;硅元素含量为75‑100%;铜元素含量为0‑25%。此两种材料具有CHA型的拓扑结构,且在600... 李渊 赵飞 张岩文献传递 Cu-SSZ-13的合成与金属改性及催化MTO性能 被引量:3 2017年 以低廉的铜氨络合物(Cu-TEPA)为模板剂,通过原位水热合成法制备了Cu-SSZ-13。考察了两种铜盐和氢氧化钠用量对Cu-SSZ-13的晶相结构和形貌的影响,测试了两种铜盐制备的Cu-SSZ-13和金属改性的Cu-SSZ-13在甲醇制烯烃(MTO)中的催化性能。用XRF、XRD、SEM、N2等温吸附脱附(BET)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)对催化剂进行了表征。结果表明:碱度对Cu-SSZ-13的结晶度有很大影响,较高或较低的碱度会导致方沸石杂晶的产生,甚至生成纯相方沸石,n(Na2O)∶n(Al2O3)的较佳值为4.7~5;在MTO反应中,硝酸铜制备的CuSSZ-13的氢转移反应剧烈,反应初期丙烷选择性达到40%,远高于硫酸铜制备的Cu-SSZ-13的丙烷选择性(19%),因此,在抑制副反应发生上,Cu-SSZ-13/Cu SO4要优于Cu-SSZ-13/Cu(NO3)2。锰改性的Cu-SSZ-13明显提高了抗积炭失活能力,在反应温度440℃、质量空速(WHSV)5 h-1条件下,催化寿命从未改性的30 min延长到了65 min。 赵飞 李渊 张岩 谭小耀关键词:甲醇制烯烃 铜盐 碱度 金属改性 催化与分离提纯技术 SAPO-34分子筛的合成与应用研究进展 被引量:1 2016年 综述了SAPO-34的合成及应用,介绍了SAPO-34的合成方法以及合成过程中的影响因素;总结了SAPO-34的应用,包括氯甲烷制烯烃,CO2加氢合成低碳烯烃,甲醇芳构化等应用。指出:结合SAPO-34的组成、结构、形貌详细阐明其在应用中的催化机理是今后的研究重点。 张岩 李渊 赵飞关键词:SAPO-34 结晶度 促进剂法H-SSZ-13分子筛的合成及其对MTO反应性能的影响 被引量:2 2015年 以N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵为模板剂,在添加促进剂的条件下,采用水热合成法合成了SSZ-13分子筛催化剂,发现促进剂的加入明显降低了模板剂的用量并且使分子筛的合成周期缩短为2 d.通过XRD、SEM、NH_3-TPD手段对催化剂进行了相关表征.以降低SSZ-13分子筛在甲醇制烯烃(MTO)反应过程中的主要副产物丙烷的选择性为目标,考察了反应条件对SSZ-13分子筛在MTO反应中催化性能的影响.结果表明:温度的升高、空速的增加、醇水比的降低均可明显降低丙烯氢转移反应速率,从而明显降低丙烷生成,提高低碳烯烃选择性.当反应温度为400℃、空速为20 h^(-1)、m(甲醇)∶m(水)=50∶50时,反应初期低碳烯烃选择性可提高至85.08%,平均低碳烯烃的选择性高达86.93%,甲醇处理量可达到5.28 g.通过与商品化DMTO催化剂的对比发现,在适当的MTO工艺条件下,所合成的SSZ-13催化剂可以达到商品化催化剂的性能. 李渊 王文婷 赵飞 谭小耀关键词:促进剂 分子筛 对比SSZ-13和SAPO-34分子筛在甲醇制烯烃中的研究进展 被引量:4 2017年 SSZ-13和SAPO-34是性能优异的甲醇制烯烃(methanol to olefins,MTO)催化剂。本文从酸性、积炭、烃池物种及其反应途径等方面介绍了SSZ-13和SAPO-34的酸强度和酸中心密度的差异及其对MTO反应催化性能的影响,综述了SSZ-13和SAPO-34在MTO中的催化反应机理和失活机理的研究进展。总结显示,尽管SSZ-13和SAPO-34都是CHA型拓扑结构,但SSZ-13的酸性强于SAPO-34,更有利于碳正离子的生成;与修边机理相比,侧链烷基化机理是更主要的反应途径,且SSZ-13的甲基化速率比SAPO-34高3个数量级;SSZ-13和SAPO-34的积炭速率和积炭物种存在差异,积炭行为受温度影响较大。从催化剂的角度,指出合理调控酸强度和酸中心密度、研制出能够抑制反应失活的催化剂结构、发展高产乙烯或者丙烯的特色MTO催化剂是以后的研究方向;从反应机理的角度,认为SSZ-13和SAPO-34在MTO反应中活性中间体的形成以及转化途径、活性物种到积炭物种的演变有待进一步研究。此外,如何在MTO反应过程中观察到高活性的反应中间体是今后研究的难点。 赵飞 李渊 张岩 谭小耀关键词:SAPO-34 分子筛 甲醇制烯烃