张聪
- 作品数：12 被引量：12H指数：3
- 供职机构：西北大学化工学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金陕西省自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学兵器科学与技术化学工程更多>>
- 偶氮四唑钾盐的绿色电合成反应耦合WS_(2)纳米片催化电解水制氢
- 2023年
- 析氧反应(OER)作为动力学缓慢的四电子多步骤反应过程,限制了电催化水分解制氢的反应速率,降低了电催化水分解制氢的整体效率,以热力学更有利的有机含能材料氧化反应替代OER与析氢反应(HER)耦合,在降低槽压制得氢气的同时能得到高附加值的化工产品.本文建立了一种新的耦合体系,在阳极侧制备含能离子盐[偶氮四唑钾盐(K_(2)AZT)]的同时,阴极侧以碳布负载的二硫化钨纳米片(CC@WS_(2)NSs)作为HER催化剂促进H_(2)的形成.该体系仅需要1.65V的槽电压即可达到10mA/cm^(2)的电流密度,相比于CC@WS_(2)NSs/CF全解水体系(1.87V)降低了220mV.耦合体系在至少15h内保持平稳运行,表现出优异的稳定性能.通过绿色安全的电化学法制备含能化合物避免了传统有机合成方法高能耗、高风险和高成本等问题,为安全生产含能材料提供了新的合成策略.
- 姚田浩马语和柳博龙马玉强张聪李嘉辰马海霞
- 关键词：制氢含能材料
- 稠环类1,2,4,5-四嗪衍生物结构和性能的理论研究被引量：4
- 2017年
- 运用密度泛函理论DFT-w B97/6-31+G**方法研究了14种稠环类1,2,4,5-四嗪衍生物的几何结构、前线轨道能量和生成焓(ΔH_f)。在此基础上运用Kamlet-Jacobs方程估算衍生物的爆轰性能;运用统计热力学,计算了标题化合物在200~800 K的热力学性质;比较了1,2,4,5-四嗪衍生物的生成焓和爆轰性能。结果表明,稠环四嗪衍生物爆速(D)和爆压(p)与所含N原子数具有良好的一次线性相关关系,其生成焓为527.49~1122.53 k J·mol^(-1),爆速为5.59~8.65 km·s^(-1);随温度升高,标准摩尔热容(Cp,m)、标准摩尔熵(Sm)和标准摩尔焓(Hm)逐渐增大。化合物T7(C_2N_7H_2)和T72(C_2N_(10)H_2)可以作为高能量密度材料(HEDM)候选物。
- 张驰陈沫陈湘张聪宋纪蓉马海霞
- 关键词：生成焓爆轰性能热力学性质
- 6-(3,5-二甲基-1H-吡唑)-1,2,4,5-四嗪-3-酮(DPTzO)及其胍盐的晶体结构和热分解行为被引量：4
- 2019年
- 合成了两种四嗪衍生物6-(3,5-二甲基-1H-吡唑)-1,2,4,5-四嗪-3-酮(DPTzO)及其胍盐(G·DPTzO),采用红外光谱(FT-IR)、元素分析(EA)、核磁共振(NMR)和X-射线单晶衍射对结构进行表征;利用差示扫描量热法(DSC)和热重法(TG-DTG)分析两种化合物的热分解行为;根据不同升温速率下的DSC曲线用Kissinger和Ozawa法计算热分解动力学参数。结果表明,DPTzO晶体属于正交晶系,Pna 2 1空间群,晶胞参数为:a=1.224 7(2)nm,b=1.310 9(3)nm,c=0.529 88(10)nm,α=90°,β=90°,γ=90°,V=0.850 7(3)nm,Z=4;G·DPTzO晶体属于单斜晶系,P2 1/c空间群,晶胞参数为a=0.754 30(13)nm,b=0.923 52(17)nm,c=1.763 7(3)nm,α=90°,β=100.754(3)°,γ=90°,V=1.207(4)nm 3,Z=4;G·DPTzO中G+与DPTzO-上N、O原子形成大量氢键构成二维结构。DPTzO与G·DPTzO的活化能(E)和指前因子(A)分别为210.60和237.77 kJ/mol、10 21.2和10 21.0 s-1;自加速分解温度(T SADT)、热点火温度(T be)和热爆炸临界温度(T bp)分别为204.49和268.57℃、202.99和260.21℃、205.80和264.35℃,分子间氢键的存在提高了胍盐的热安定性。
- 张聪陈湘白杨郭兆琦马海霞
- 关键词：晶体结构热行为
- 高能稠环四嗪的性能及与硝酸酯类化合物的相容性
- 2023年
- 为了进一步研究高能稠环四嗪的应用性能,采用差示扫描量热(DSC)法和真空安定性实验(VST)对3-硝铵基-6-(1H-四唑-5-基)-[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4,5]四嗪(TATTN)及肼盐(TATTN·N_(2)H_(4))、铵盐(TATTN·NH_(4))和羟胺盐(TATTN·NH_(3)OH)与硝酸酯类含能黏结剂的相容性进行初步研究;采用DSC法对上述相容性好的混合体系的热分解动力学进行研究。DSC研究结果表明,TATTN及其铵盐与硝化棉(NC)均相容;TATTN及其铵盐与吸收药(硝化棉和硝化甘油混合物,NC/NG)均相容;TATTN及其盐与N-硝基二乙醇胺二硝酸酯(DINA)的相容性较差,敏感,不适合使用。VST实验结果表明,TATTN及其铵盐与NC、吸收药相容。由此可见,TATTN及其铵盐能与NC和NC+NG体系相容。利用氧弹量热法测量获得TATTN、TATTN·N_(2)H_(4)、TATTN·NH_(4)和TATTN·NH_(3)OH的燃烧能,进而计算获得生成焓,分别为903.08、1175.76、902.16和1020.6kJ/mol,表明TATTN、TATTN·N_(2)H_(4)、TATTN·NH_(4)和TATTN·NH_(3)OH是具有高的正生成焓的化合物。
- 郭艳张聪肖立柏高红旭赵凤起杨爱武马海霞黄洁
- 关键词：相容性硝酸酯生成焓
- 高氮钝感含能化合物6-((2H-四唑-5-基)-氨基)-1,2,4,5-四嗪-3(2H)-酮:π-堆积和氢键作用
- 2020年
- 合成了6-((2H-四唑-5-基)-氨基)-1,2,4,5-四嗪-3(2H)-酮(TATzO)并通过红外光谱、元素分析、核磁和单晶X射线衍射对其结构进行了表征。单晶结构表明,TATzO·H2O属于正交晶系,空间群是Pnma,密度为1.730 g·cm-3。在非等温条件下,利用差示扫描量热法(DSC)和热重(TG-DTG)研究了TATzO的热分解行为并计算得到分解峰温、活化能(E)、指前因子(A)、热点火温度(Tbe)和热爆炸临界温度(Tbp),分别为230.46℃、169.03 kJ·mol^-1、15.65 s^-1、213.75℃和223.03℃。TATzO·H2O分解峰温和热爆炸临界温度与传统含能材料RDX相近,表明TATzO热稳定性较高。通过高斯03软件包设计等键反应计算生成焓(HOF),由Kamlet-Jacobs(K-J)方程计算爆速(D)和爆压(p)以评估爆轰性能。D和p分别为7757 m·s^-1和25.74 GPa。落锤法测得TATzO撞击感度大于24 J。
- 张聪陈湘白杨郭兆琦宋纪蓉马海霞
- 关键词：热行为爆轰性能
- 两种不对称四嗪含能化合物的合成,热分解行为和热安全性研究
- S-四嗪类含能化合物以其较好的热稳定性,较低的感度以及高生成焓等优点成为近年来国内外新一代含能材料的研究热点。目前S-四嗪类含能化合物中研究较多的是对称取代的四嗪化合物,对于不对称四嗪高氮化合物在含能材料领域的研究较少,...
- 陈湘张聪郭兆琦马海霞
- 关键词：含能材料热分解行为热安全性
- 文献传递
- 不对称1,2,4,5-四嗪类化合物DPHX和DMHT的结构、热行为和热安全性被引量：3
- 2018年
- 为寻求性能良好的不对称1,2,4,5-四嗪类含能化合物,合成了3-[(对硝基苯基)亚甲基腙]-6-(3,5-二甲基吡唑)-S-四嗪(DPHX)和3-[(2,4-二硝基苯基)亚甲基腙]-6-(3,5-二甲基吡唑)-S-四嗪(DMHT)并培养出单晶,通过元素分析、红外以及X-射线单晶衍射对其结构进行表征。运用差示扫描量热仪(DSC)研究了DPHX和DMHT的热分解行为和热分解动力学,并由Kissinger法计算得到其表观活化能。利用热分解动力学的研究结果对DPHX和DMHT的热安全性进行了研究。结果表明,二者均为单斜晶系,空间群为P21/c,两种化合物表观活化能分别为176.20 kJ·mol^(-1)和229.29 kJ·mol^(-1)。DPHX的自加速分解温度(TSADT)为191.83℃,热点火温度(Tbe)为206.20℃,热爆炸临界温度(Tbp)为213.78℃,DMHT的TSADT为203.91℃,Tbe为212.24℃,Tbp为218.34℃。因此,DMHT较DPHX热稳定好,热安全性高。
- 曾天韩雪陈湘张聪郭兆琦马海霞
- 关键词：晶体结构热行为热安全性
- Na_2·cis-BNT和G_2·trans-BNT与几种含能材料相互作用的热分析被引量：1
- 2017年
- 采用差示扫描量热法(DSC)并结合热重-微商热重法(TG-DTG)研究了双(3-(5-硝基-1,2,4-三唑))的钠盐(Na_2·cis-BNT)和胍盐(G_2·trans-BNT)与黑索金(RDX)、奥克托今(HMX)及3,3-双叠氮甲基氧丁环-聚叠氮缩水甘油醚共聚物(BAMO-GAP)的相容性,及混合物体系的热行为。初步探索了样品制备方法 (研磨法与溶剂法)对混合物体系相容性的影响。结果表明,对Na_2·cis-BNT、G_2·trans-BNT采用干法和湿法制备得到的混合体系相容性结果有一定差异。用干法制备二元体系时,Na_2·cis-BNT/RDX体系相容,Na_2·cis-BNT/HMX体系为轻度敏感,适合短期使用;而G_2·trans-BNT/RDX体系为敏感,不适合使用,G_2·trans-BNT/HMX体系为不相容;用湿法制备二元体系时,Na_2·cis-BNT与RDX、HMX、BAMO-GAP的混合物及G_2·trans-BNT与BAMO-GAP的混合物为相容,而混合物G_2·trans-BNT/RDX、G_2·trans-BNT/HMX为敏感,不适合使用。非均相过程分解的HMX混合体系相容性会受混合方式的影响,因此,由DSC法测定相容性时,制样的混合方法需要明确说明,并应当结合其他方法作最后判定。
- 陈湘张聪严彪裴江峰马海霞
- 关键词：含能材料BNT溶剂法
- S-四嗪类含能化合物研究进展被引量：4
- 2021年
- 综述了目前国内外S-四嗪类含能化合物的研究情况,对国内外具有代表性的研究工作进行了介绍,主要分为含能有机物、含能有机盐、含能金属盐与配合物3个方面,其中有机物和有机盐研究较多,金属盐研究较少。总结了四嗪含能化合物的设计思路、应用前景和待解决的问题。对称取代的1,2,4,5-四嗪化合物是目前绝大多数工作的研究目标,设计这些化合物主要依靠四嗪环上易发生亲核取代反应的特点而引入不同的含能取代基来对整体化合物的性能进行修饰和调控。通过设计合成离子盐,利用阴阳离子间的氢键相互作用可对含能化合物的稳定性进行优化。四嗪类含能材料氮含量高、分解产物清洁,在微推力和低特征信号推进剂、汽车安全气囊气体发生剂组分、绿色起爆药等方面具有良好的应用前景。不足之处在于这些化合物的放大合成研究很少,工业化基础较薄弱,且对非对称取代的1,2,4,5-四嗪化合物研究较少,在未来需要加大这些方面的研究。附参考文献70篇。
- 马海霞陈湘张聪郑婉婉田汉文白杨
- 关键词：有机化学
- 3,6-二肼基-1,2,4,5-四嗪二硝基水杨酸盐的合成、热分解及生成焓研究被引量：2
- 2017年
- 以3,6-二肼基四嗪(DHT)和3,5-二硝基水杨酸(DNS)为原料,合成了3,6-二肼基-1,2,4,5-四嗪二硝基水杨酸盐二水合物(DHT·2DNS·2H2O),采用核磁共振波谱、红外光谱、元素分析及热重法对其结构进行了表征。采用差示扫描量热法(DSC)并结合热重-红外联用(TG-FTIR)对无水DHT·2DNS的热行为及热分解产物进行了研究。利用氧弹量热仪测定了DHT·2DNS的恒容燃烧热(ΔcU),并通过ΔcU估算了标准摩尔燃烧焓(ΔcHm)和标准摩尔生成焓(ΔfHm)。结果表明,DHT·2DNS的热稳定性要高于DHT,其受热分解可分为4个阶段:首先DHT·2DNS的二硝基水杨酸离子脱去羟基和部分硝基、羧基,同时肼基发生分解;然后苯环上的基团与四嗪环发生解离;随后苯环发生裂解;最后苯环残余物继续发生分解。DHT·2DNS的ΔcU值、ΔcHm值和ΔfHm值分别为(-11 938.17±25.33)J/g、(-7 119.77±15.16)kJ/mol和(-1 177.2±11.14)kJ/mol。
- 陈湘张聪严彪郭兆琦高红旭马海霞
- 关键词：差示扫描量热法热分解行为
